5月21日,中国科学院金属研究所宣布,沈阳材料科学国家研究中心先进炭及二维材料研究部科研团队在高压高比能锂电池性能上取得重要突破:基于所设计的聚合物电解质体系,电池在4.7V高镍正极条件下,可实现20C(约3分钟充放电)极高倍率稳定循环700次,容量保持率达81.9%。
在安时级软包电池中,匹配薄锂负极(N/P=1.1)后循环寿命达100次,能量密度提升至451.5 Wh/kg,显著高于当前商用磷酸铁锂电芯水平(约200 Wh/kg),同时软包体系还通过针刺测试,表现出较好的安全性。
这一性能提升的核心,在于研究团队提出了一种“相容溶剂辅助塑化”的通用制备策略,用以解决聚合物电解质中长期存在的结构性矛盾。

图1. 相容溶剂塑化策略拓展聚合物-增塑剂组合范围。

图2. 聚合物调制阴离子聚集体溶剂化结构及固态电池性能。
聚合物电解质是实现高比能固态锂电池的重要材料体系,其中聚偏氟乙烯(PVDF)基电解质因具有较高氧化稳定性与一定离子电导率而受到关注。但其本身为弱配位聚合物,传统体系依赖残留极性溶剂(如DMF)作为增塑剂促进离子传输,虽然能够提升电导率,但这类溶剂电化学稳定性较差,会在电极界面持续分解,严重影响锂负极可逆性及高压正极兼容性。
另一方面,电化学稳定性更优的增塑剂(如环丁砜、碳酸乙烯酯)虽然性能理想,但与PVDF之间存在显著热力学不相容,难以形成均匀稳定薄膜,使其应用长期受限。
针对这一“高稳定性与高相容性难以兼得”的关键瓶颈,研究团队引入挥发性相容溶剂,首先降低体系有效相互作用参数,使原本不相容的聚合物与增塑剂能够形成均相溶液;随后在成膜过程中,相容溶剂快速挥发、体系黏度上升,将增塑剂“锁定”在聚合物三维网络中,从而实现高稳定性增塑剂的均匀引入与稳定固定。
在机制层面,分子动力学模拟与光谱分析表明,PVDF-HFP与环丁砜之间存在非典型氢键作用。这种作用一方面限制增塑剂自由迁移,降低界面副反应;另一方面重构溶剂化结构,使阴离子聚集体占主导,并在电极界面诱导形成富含LiF的稳定界面层,从而显著提升正负极界面稳定性。
基于上述结构与界面协同优化,该体系最终实现了高倍率、高能量密度与高安全性的统一。
相关成果以“Polymer-modulated solvation chemistry via compatibilizing-solvent plasticization for stable high-energy lithium metal batteries”为题发表于《Journal of the American Chemical Society》(JACS)。研究由中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心等单位完成,得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目支持。(来源:中国科学院金属研究所)